近日，77779193永利冶金与能源工程学院张利波、胡觉教授团队在高性能金属有机框架水电解析氧催化剂设计调控方面取得重要研究进展，相关成果以Rationally Reconstructed Metal-organic Frameworks as Robust Oxygen Evolution Electrocatalysts为题，发表在国际材料领域顶级期刊Advanced Materials上。

利用绿色能源制取的绿色氢气（H₂）是未来能源、冶金、化工等行业实现深度脱碳目标的重要载体，但目前最成熟的碱性水电解绿氢制备过程中存在较高的能量损失，主要是因为电解过程需要克服阳极析氧反应（Oxygen Evolution Reaction, OER）的高过电位。因此，开发高性能、低成本的OER催化剂对绿氢领域的发展至关重要。

近年来，金属有机框架(MOF)材料已成为有潜力的OER催化剂类型之一，但对于该类型催化剂结构设计和功能调控的普适性原理研究较少。基于此，张利波、胡觉教授团队首次成功地通过精确重建MOF结构，选择性保留配体中的酚羟基活性基团，由于配位羧基和未配位酚基的协同作用，Fe-3d中e_g-t_2g晶体场分裂能的大幅度减少，使得电子跳跃障碍得到极大缓解，从而保证了MIL-53(Fe)-2OH催化剂较高OER活性和稳定性。在10 mA cm⁻²时的过电位仅为215 mV，300 mV时具有1.44 s⁻¹的转换频率(TOF)，是商用IrO₂催化剂(0.0177 s⁻¹)的80多倍。实时反应动力学模拟及DFT结果均证实MIL-53(Fe)-2OH活性位点上O*到OOH*的转化是反应的决速步骤。这项研究工作为系统性地研究金属有机框架催化剂结构-性能关系建立了动态分析平台，该重构策略的提出有望为绿氢高效催化剂的开发开辟新的方向。

MIL-53(Fe)-2OH和MOF-74-Fe催化剂的重构合成策略及催化剂OER限速步能垒对比

该研究工作由77779193永利与北京大学、香港理工大学合作完成，77779193永利为第一作者单位。该研究得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、国家自然科学基金委员会与香港研究资助局联合科研资助基金、深圳市孔雀计划等项目的资助。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adma.202208904

（供稿：冶金与能源工程学院）